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würde dann eine höhere dpi-Anzahl die Qualität des vergrößerten Bildes am Bildschirm verbessern?
Nein - die Auflösung in DPI (Dots per Inch) bestimmt nur das Verhältnis von [virtuellen] Pixelen (Dots) zu physischen Längenangaben (in diesem Fall Zoll, also Inch).
Das hat idR. nur auswirkungen, wenn du in einem CSS auch entsprechende Einheiten verwendest (also eine Breitenangabe in Zoll, cm oder mm - oder eben wenn du die Bilder ausdruckst.
Aber nur weil du dieses Verhältnis änderst, werden die Pixel nicht mehr :)