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Hi there,
Keines von beidem, die Struktur kommt zuerst, dann folgen mehr oder minder gleichzeitig Layout und Inhalt, weil beide auf der Struktur basieren und sich zudem alles gegenseitig beeinflusst.
Was genau verstehst Du unter Struktur? Vor allem, wieso kann Inhalt auf etwas basieren, was ja wohl Teil der Webseite ist?