Hi,
du setzt sicher den lokalen Administrator-Account des Rechners ein auf dem der IIS läuft. Also IISPC\Administrator. Das ist aber nicht derselbe wie PC2\Administrator. Wenn du dich interaktiv (also als Mensch) anmeldest auf dem anderen PC, dann gibst du meistens nur den unvollständigen Accountnamen (ohne die Domain (der Rechnername ist auch eine Domain)) an und per default wird erstmal die Domain des Zielrechners angenommen?!? (Vermutung, die ich jetzt nicht 100%ig bestätigen kann). Und damit funktioniert es dann für den Share-Zugriff. Du solltest meiner Meinung nach explizit dem Benutzer IISPC\Administrator oder IISPC\IUSR_IISPC die notwendigen Zugriffsrechte auf _allen_ anderen Rechnern gewähren.
Aber bitte, überdenke einfach mal eure Infrastruktur und suche nach Alternativen.
Ciao, frank